Мистецьку освіту Карло Звіринський розпочав 1942 р. у Львівській мистецько-промисловій школі (графічний відділ) у класі Миколи Бутовича, Володимира Баляса та Антіна Малюци. У роки німецької окупації продовжив навчання у Вільній Українській Академії, а з 1945 р. навчався у Львівському художньому училищі ім. І. Труша (кл. Романа Сельського). У 1947 р. Звіринський вступив до Львівського інституту декоративного та прикладного мистецтва, однак 1950 р. був відрахований «за формалістичні тенденції». Згодом йому вдалося повернутися до інституту і завершити навчання у 1953 р. під керівництвом Йосипа Бокшая.
Після завершення інституту у 1953 р. Звіринський викладав живопис та композицію у Львівському училищі прикладного мистецтва ім. І. Труша, а з 1959 р. — у Львівському інституті декоративного та прикладного мистецтва (нині ЛНАМ). Попри політичні утиски, його уроки завжди відзначалися ґрунтовністю професійної культури й сміливістю формальних експериментів.
У 1950–60-х рр. Звіринський активно відходив від соцреалізму, шукаючи нових виражальних засобів. Спочатку це були яскраві аплікації, згодом тактильні «Рельєфи» (1957–1960) із використанням дерева, металу, гіпсу й тканини. Уже в серії «Епітафії» (1960–1965) та «Сплетіння» (1970–1992) він створив авторські семіотичні форми — своєрідні «натюрморти» внутрішнього світу художника. Ці роботи зближують його творчість із провідними явищами західноєвропейського модернізму, хоча він ніколи не мав прямого доступу до західних мистецьких центрів.
У 1959 р. у власному помешканні Звіринський заснував нелегальну школу для молодих митців, яку пізніше назвали «Підпільною академією Звіринського». Тут, окрім малярства та композиції, вивчали історію світового мистецтва, літературу й філософію. Серед учнів митця були: Андрій Бокотей, Іван Марчук, Петро Грицик, Олег Мінько, Роман Петрук та інші — вони згодом сформували «львівську школу малярства» й посіли провідні авангардні позиції в СРСР.
Понад 75 % творчого доробку припадає на церковні поліхромії та іконостаси. Для Успенської церкви у Львові він написав понад 30 ікон, оздоблював стіни храмів у Ланівцях та інших місцях. Водночас у сакральному живописі Звіринський суворо дотримувався канонів давнього візантійського іконопису, вносячи в нього лише тонке відчуття кольору й власне майстерне чуття. 
Спадщина Карла Звіринського відзначається аскетизмом палітри, монументальністю композицій та глибинним духовним підтекстом — це справжні «малярські псалмоспіви», що поєднують експериментальний модернізм із народною традицією й християнською містикою. Карло Звіринський — постать, без якої важко уявити розвиток українського модернізму XX ст. Його художня та педагогічна спадщина й далі надихає нові покоління митців і дослідників.
Серед видатних серій та циклів: «Аплікації» (1956–1967), «Рельєфи» (1957–1960), «Сплетіння» (1970–1992), «З життя лісу» (1970–1995), «Потойбічне» (1980–1994), «Епітафії» (1960–1965), «Дрібниці» (1980–1995), «Мідь, червень, срібло» (1995) — кожна серія засвідчує прагнення майстра до «чистої форми» й внутрішньої гармонії простору та кольору.
За життя митець ніколи не мав персональної виставки. Тільки в 1995 р., на 73-му році життя він провів ретроспективу в Національному музеї у Львові (58 полотен). Уже в часи незалежної України його творчість отримала заслужене визнання — у 1997 р. Звіринському було надано звання Заслуженого діяча мистецтв України.